Nato a Salt Lake City nello Utah, è il più giovane di 13 figli. I suoi genitori provengono dal villaggio di Härfsta in Svezia. Negli Stati Uniti cambiano il loro cognome in Harline. Leigh viene battezzato nella Chiesa mormone all'età di otto anni. Laureato presso la University of Utah studia pianoforte e organo con J. Spencer Cornwall. Nel 1928, si trasferisce in California dove lavora presso le stazioni radio in San Francisco e Los Angeles come compositore, direttore d'orchestra, arrangiatore, strumentista, cantante e presentatore. Nel 1931, crea la musica per la prima trasmissione radiofonica transcontinentale provenire dalla West Coast. E 'stato poi assunto dalla Walt Disney dove ha firmato più di 50 brani, tra cui per le Silly Symphonies, serie di cartoni animati a partire dal 1930. Harline, Frank Churchill, Paul Smith e Larry Morey firmano il primo lungometraggio animato della Disney, Biancaneve e i sette nani, nel 1937. Biancaneve contiene vari brani classici, tra cui "I’m Wishing", "Whistle While You Work", "Heigh-Ho" e "Some Day My Prince Will Come". Nel 1940 firma Pinocchio per la Disney. Il film vince l’Academy Awards per la migliore musica originale e la canzone "When You Wish Upon a Star" vince il premio Oscar per la migliore canzone originale. Harline lascia la Disney nel 1941 per altri studi. I suoi crediti includono Road to Utopia (1945), La casa dei nostri sogni (1948), I topi del deserto (1953), Duello nell'Atlantico (1957), Ten Nord Federico (1958), Warlock (1959), Il meraviglioso mondo dei fratelli Grimm (1962), e 7 Faces of Dr. Lao (1964). Muore per le complicazioni di un cancro alla gola il 10 dicembre 1969 a Long Beach, in California, ed è sepolto nel Valhalla Memorial Park Cemetery.
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